Siempre deseó que le encargasen oficios duros y humillantes para hacer penitencia de sus pecados, su orgullo, etc. Obtuvo de Dios la "eficacia de la palabra", su predicación lograba conmover a los oyentes llegando a convertirles. Recorrió Aragón, Castilla y Cataluña, logrando muchas conversiones con sus sermones.
Coleccionó las respuestas que los sabios antiguos de la Iglesia daban a ciertas preguntas de los fieles, y lo llamó "Casos de conciencia"; escribió un libro titulado "Summa", con respuestas dadas en la confesión.
Fundó con San Pedro Nolasco la Orden de la Merced, dedicándose a rescatar a los cristianos cautivos, secuestrados por los mahometanos o turcos.
En 1230 el Papa Gregorio IX le llamó a Roma y le nombró su confesor. Una de las penitencias que puso al Sumo Pontífice, fue que atendiera siempre muy bien las peticiones de los pobres. El Papa le encomendó que recopilara todos los decretos que habían dado los Pontífices y los Concilios; tras tres años de trabajo, publicó su famosísimo libro "Decretales", que, durante siglos ha sido un importante libro de consulta.
El Papa le nombró Arzobispo de Tarragona, pero renunció al poco tiempo. Los religiosos de su Comunidad le eligieron Superior General, pero transcurridos dos años, renunció, él, se consideraba apto para predicar y escribir, no para mandar.
En 1256 envió una carta a su superior informándole que ya había logrado que 10.000 mahometanos se volvieran cristianos. Murió el 6 de Enero de 1275, a punto de cumplir los 100 años. Dos reyes asistieron a su entierro y en su sepulcro se obraron maravillosos milagros. Está enterrado en la Catedral de Barcelona. Es patrono de los juristas y abogados.